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基于准弹性中子散射谱分析水化硅酸镁中受限水

作者2019-04-17 10:24未知
由于中子不带电、具有磁距、穿透性强、能分辨同位素以及非破坏等特性,所以中子散射成为人们了解物质微观结构和运动状态的重要工具之一。即将建成的中国重大科学设备中国散裂中子源(China Spallation Neutron Source,CSNS)能为凝聚态物理、化学、材料科学、生命科学、纳米科学等众多学科领域提供高科技应用的大型实验平台。本文对通过背散射谱仪获得的水泥样品准弹性中子散射(quasi-elastic neutron scattering,QENS)谱进行分析,从而获得水动态的相关信息。本文的研究对象是新型环保水泥——氧化镁基水泥(M-S-H)。水泥样品中存在着两种水:一种是结合水,不能自由移动;另一种是受限水,这些水分子处于受限或强受限状态,能自由移动。结合水和受限水的比例会随着时间、温度、添加剂等因素改变而改变,从而影响水泥样品的宏观特性,如耐久性和力学特性。本文通过采用跳跃扩散和转动扩散模型(jump diffusion and rotation diffusion model,JRM)对水泥样品的QENS谱进行非线性最小二乘拟合,分析获得描述水泥样品微纳孔内水分子动态信息的相关物理参数:德拜沃伦因子A、不动水指数C、自扩散系数D_t、平均停留时间τ_0和转动扩散系数D_r。这些物理量及其组合参量随温度的变化,可揭示水泥样品大尺度微纳孔内三维受限水的动力学特性在220-230 K间发生了改变;与水化硅酸钙水泥样品的QENS谱拟合结果进行分析比较,可获得受限水在不同孔隙结构水泥样品中的动态特性,为探寻优质的环保水泥提供参考。本文同时进行了单壁碳纳米管吸附小分子(H_2和H_2O)的巨正则系综蒙卡模拟,目的是为进一步了解水分子在微纳孔中的动态。
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