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硫掺杂多孔碳纳米管的制备及其超级电容器性能

作者2019-03-29 14:11未知
随着混合动力电动汽车和移动电子设备的快速发展,对移动储能设备提出了同时要具有高的比容量和高的比功率的新要求,单纯的锂离子电池和传统电容器已无法满足这一需要。超级电容器由于能够提供高的功率密度且具有优异的循环稳定性,同时具有与传统电池相近的能量密度,已成为能源存储领域重要的组成部分。然而,电极材料对超级电容器的性能起着重要的作用,因此,开发新的、环境友好的和低成本的电极材料是解决迫切生态和社会问题的有效途径。碳材料与其它材料相比具有相对密度低、机械性能高、耐高温、耐酸碱、无毒和易获得等特点,是超级电容器中研究最广泛的一类材料。据报道,硫掺入碳材料基体可以改变碳材料的表面化学活性和电化学性质,因而硫掺杂碳已成为碳材料领域的研究热点之一。本论文以磺化的聚二乙烯基苯纳米管为碳源,在不同的活化剂(水蒸气、KOH、K2SO4和KHCO3)下,通过同时活化和碳化,制备了系列具有不同孔径,不同比表面积的硫掺杂多孔碳纳米管,并探究了其在超级电容器领域的应用。主要研究工作如下:1.以磺化的和未磺化的聚二乙烯基苯纳米管为碳源,采用水蒸气为活化剂,通过物理活化法制备了多孔碳纳米管,与未用水蒸气活化的材料碳化结果相比,得到了水蒸气活化有利于保持纳米管的形貌。通过比较磺化的与未磺化的聚合物纳米管的碳化结果,发现磺酸基团也有利于纳米管形貌的保持。其中,用水蒸气活化磺化的聚合物纳米管制备的碳纳米管具有最高的比表面积852 m2 g-1,这是水蒸气活化和磺化共同作用的结果。以6 M KOH溶液为电解液,水蒸气活化磺化的聚合物纳米管制备的碳纳米管在1 A g-1表现出了最高的比容量276 F g-1,这是由于该样品比其它电极材料拥有更高的比表面积和更发达的孔结构。2.以磺化的聚二乙烯基苯纳米管为碳源,采用KOH为活化剂,通过化学活化法制备了硫掺杂多孔碳纳米管。研究了活化时间对硫掺杂碳纳米管的硫含量、比表面积和孔结构的影响。随着活化时间的延长,硫掺杂多孔碳纳米管的比表面积和介孔孔容逐渐变大,在活化过程中大量的微孔融合形成了介孔,导致介孔孔容的比例增加。硫掺杂多孔碳纳米管的硫含量随着活化时间的延长先增加后减少,说明适度活化有利于硫原子的保留。研究结果表明活化3 h的硫掺杂多孔碳纳米管拥有最高的硫含量2.97At%。以6 M KOH溶液为电解液,活化3 h的硫掺杂碳纳米管在1 A g-1的电流密度下,拥有最高331 F g-1的比电容,这是由于该样品拥有更高的比表面积、更发达的孔结构和含硫基团提供赝电容同时使电极材料具有良好的亲水性。3.以磺化的聚二乙烯基苯纳米管为碳源,采用K2SO4和KHCO3为活化剂,在650℃活化3 h制备了硫掺杂多孔碳纳米管。研究了不同活化剂对硫掺杂碳纳米管的形貌、硫含量、比表面积和孔结构的影响,研究结果表明KHCO3活化制备的硫掺杂碳纳米管具有最高的比表面积1840 m2 g-1和最高的含硫量4.6 At%。两种活化剂对磺化的聚二乙烯基苯纳米管活化作用的强弱为KHCO3K2SO4,活化作用越强越有利于硫原子的保留,这是因为产生了更多可以与硫原子反应的缺陷碳。以6 M KOH溶液为电解液,用KHCO3活化制得的硫掺杂碳纳米管在1 A g-1的电流密度下,拥有较高的比电容314 F g-1,这是由于该样品拥有更高的比表面积、更丰富的孔结构和更多的含硫基团提供赝电容。上述结果表明使用性质更温和的盐KHCO3活化制备的硫掺杂多孔碳纳米管可以得到和强碱KOH活化相近的超级电容器性能。
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